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试谈树状树状分子复合纳米材料修饰电极制备与其对有毒有害化学物质检测

收藏本文 2024-01-09 点赞:11942 浏览:39761 作者:网友投稿原创标记本站原创

摘要:壳聚糖(chitosan),作为一种天然高分子材料,具有良好的生物降解性、生物相容性、成膜性、无毒、无污染等多种优异物理理化学和生物性质,在众多领域中得到了广泛地运用。聚酰胺-胺(PAMAM)树状分子是一种高度支化的三维球形结构的大分子,由于其结构中含有大量数目确定的端基以及内部空腔,内部空腔可以装载具有良好电催化活性的金属纳米粒子,而端基的性质又对分子的物理和化学性质有重要的影响,并且各种官能团都可以结合到树状分子的表面上,使其具备更多的功能。碳纳米管由于其独特的物理、化学、电学和机械特性使其成为了近几年科学探讨的热点之一。本论文将多壁碳纳米管(MWNT)、PAMAM和金属纳米颗粒相结合修饰的波碳电极,探讨了它们的电化学运用。一、载入树状分子内部的纳米金修饰玻碳电极的制备及其对亚硝酸根的电化学测定建立了一种简单、可靠的基于载入树状分子内部的纳米金修饰电极用于亚硝酸根测定的电化学浅析策略。将壳聚糖(Chit)修饰在玻碳电极表面,在偶联活化剂碳二亚胺有着的条件下,4.5代羧基末端的树状分子(Dendrimer)通过其的羧基与壳聚糖的氨基形成酰胺键而连接在电极表面。Au(Ⅲ)通过与树状分子内部氮的配位作用被结合在树状分子内部,再将其还原形成纳米金(AuNPs),构成Den(AuNPs)/Chit/GCE。采取循环伏安法、交流阻抗法探讨了修饰电极的电化学行为。结果表明,Den(AuNPs)/Chit/GCE能显著提升电化学测定亚硝酸根的灵敏度,且计时电流响应快速、稳定,亚硝酸根浓度在2~20μmol/L及0.07~1.12mmol/L范围内与其电化学氧化电流呈良好线性,检出限(S/N=3)可达1.0μmol/L。将该策略用于实际样品的浅析,结果满意。Den(AuNPs)/Chit/GCE为电化学传感器和生物传感器的进一步探讨提供了平台。二、基于AuNPs/MWNTs/GCE的修饰电极用于对Cr(VI)的电化学检测本论文建立了一种简单、可靠的基于金纳米粒子修饰多壁碳纳米管的策略来电化学测定重铬酸钾。多壁碳纳米管滴涂在处理好的波碳电极(GCE)上,金纳米粒子通过电沉积的策略在碳纳米管修饰的电极上形成,构成AuNPs/MWNTs/GCE修饰电极,用于电化学检测六价铬。采取循环伏安法、场发射扫描电子显微镜(FESEM)以及计时电流法对修饰电极进行了表征及电化学行为探讨。结果表明,AuNPs/MWNTs/GCE可以显著提升电化学测定Cr(VI)的灵敏度,且计时电流响应快速、稳定,Cr(VI)浓度在1μmol/L~7μmol/L及10μmol/L~130μmol/L范围内与其电化学还原电流呈良好线性,检出限(S/N=3)可达0.1μmol/L。将该策略用于实际样品的浅析,结果满意。三、双酚A在AgNPs/PAMAM/MWNTs/GCE修饰电极上的电化学行为及其测定本论文利用以树状分子为模板制备的Ag纳米颗粒修饰在多壁碳纳米管上的策略来电化学检测BPA。由于碳纳米管有着奇特的电子特性,将其修饰在电极上,MWNTs修饰的玻碳(GCE)电极上化学键联一层4代氨基末端聚酰胺胺树状分子在偶联活化剂碳二亚胺有着的条件下,在树状分子修饰的电极上再载入Ag纳米粒子,形成AgNPs/PAMAM/MWNTs/GCE修饰电极,采取循环伏安法、交流阻抗法和计时电流法探讨了修饰电极的电化学行为。结果表明,AgNPs/PAMAM/MWNTs/GCE修饰电极对BPA的电化学活性显著增强。计时电流法显示该安培响应是快速而稳定的,线性范围为0.1μM~1.3μM。检出限可达0.01μM。关键词:树状分子论文

    中文摘要4-6

    Abstract6-12

    第一章 绪论12-25

    1.1 壳聚糖12-19

    1.1.1 壳聚糖的性质13

    1.1.2 壳聚糖的制备13-14

    1.1.3 壳聚糖的降解14-17

    1.1.3.1 化学降解法15

    1.1.3.2 酶降解法15-16

    1.1.3.3 物理降解法16-17

    1.1.3.4 复合降解法17

    1.1.4 壳聚糖的改性17-19

    1.1.4.1 烷基化改性17

    1.1.4.2 酰基化改性17-18

    1.1.4.3 脂化改性18

    1.1.4.4 醚化改性18

    1.1.4.5 羧化改性18

    1.1.4.6 季铵盐化改性18-19

    1.1.4.7 接枝共聚改性19

    1.1.5 壳聚糖的运用19

    1.2 聚酰胺胺树状分子19-21

    1.2.1 聚酰胺胺树状分子的合成20

    1.2.2 聚酰胺胺树状分子的运用20-21

    1.3 碳纳米管介绍21-23

    1.3.1 碳纳米管的性质21

    1.3.2 碳纳米管的制备21-22

    1.3.3 碳纳米管的纯化22

    1.3.4 碳纳米管的修饰22

    1.3.5 碳纳米管的运用22-23

    1.4 金属纳米粒子23

    1.5 本论文的目的及作用23-25

    第二章 载入树状分子内部的纳米金修饰玻碳电极的制备及其对亚硝酸根的电化学测定25-35

    2.1 引言25-26

    2.2 实验部分26-27

    2.2.1 主要试剂26

    2.2.2 主要仪器26

    2.2.3 修饰电极的制备26-27

    2.2.4 电化学测定27

    2.3 结果与讨论27-34

    2.3.1 修饰电极对亚硝酸根的电化学响应27-29

    2.3.2 修饰电极的层层修饰29-31

    2.3.3 策略的线性范围与检出限31-33

    2.3.4 共存离子的干扰33

    2.3.5 实际样品的浅析33-34

    2.4 结论34-35

    第三章 基于AuNPs/MWNTs的修饰电极用于对Cr(VI)的电化学检测35-45

    3.1 引言35-36

    3.2 实验部分36-37

    3.2.1 主要试剂36

    3.2.2 主要仪器36

    3.2.3 修饰电极的制备策略36-37

    3.2.4 电化学测定37

    3.3 结果与讨论37-44

    3.3.1 重铬酸钾在修饰电极上的电化学行为37-38

    3.3.2 电极层层修饰的表征38-41

    3.3.3 不同底液的选择41-42

    3.3.4 峰电流与扫速的联系42

    3.3.5 线性范围、检测限及电极稳定性42-44

    3.3.6 离子干扰44

    3.3.7 实际样品浅析44

    3.4 结论44-45

    第四章 双酚A在AgNPS/PAMAM/MWNTs/GCE修饰极上的电化学行为及其测定45-55

    4.1 引言45-46

    4.2 实验部分46-47

    4.2.1 主要仪器46

    4.2.2 主要试剂46

    4.2.3 修饰电极的制备46-47

    4.2.4 实验策略47

    4.3 结果与讨论47-54

    4.3.1 双酚 A 在修饰电极上的电化学行为47-49

    4.3.2 修饰电极的表征49-51

    4.3.2.1 层层修饰的CV表征49-50

    4.3.2.2 层层修饰的阻抗表征50-51

    4.3.3 底液pH的影响51-52

    4.3.4 峰电流与扫速的联系52-53

    4.3.5 线性范围、检测限和稳定性53-54

    4.3.6 离子干扰54

    4.3.7 实际样品浅析54

    4.4 结论54-55

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