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谈述烷基化Al、Pt改性SO_4~(2)/ZrO_2上异丁烷/1丁烯烷基化性能

收藏本文 2024-04-15 点赞:5829 浏览:13505 作者:网友投稿原创标记本站原创

摘要:异辛烷是高辛烷值清洁汽油中的理想调和组分,目前主要以液体酸烷基化工艺生产,有着腐蚀设备、污染环境等缺点,固体酸烷基化工艺具有绿色环保等优点,是烷基化工艺的进展方向。本论文制备了Al、Pt改性的SO42-/ZrO2固体酸催化剂,考察了Al改性的固体酸催化剂的制备工艺条件对其烷基化性能的影响,反应工艺条件对烷基化性能的影响,探讨了催化剂晶相结构、酸性等物化性质影响烷基化反应性能的规律。实验结果表明,Zr(OH)4干粉与拟薄水铝石混合成型引入Al后硫酸化的策略制备的ZA-S催化剂上烷基化性能较好。铝含量的提升降低了裂解活性,提升了烷基化活性,过高的铝含量对聚合活性有利。升高硫酸化载体的焙烧温度,Z5A-S的裂解活性提升,烷基化活性降低,异辛烷收率降低,而过高的焙烧温度导致了高的聚合活性。反应温度升高大大提升了裂解活性,烷基化活性降低。较为适宜的A1203含量为20wt%,焙烧温度为500℃,反应温度为25℃,异辛烷收率为33%。结合催化剂的酸性,中等强度的酸中心有利于烷基化反应的进行。Pt的加入降低了Z5A-S初始裂解活性,初始烷基化活性显著提升。关键词:烷基化论文异丁烷论文1-丁烯论文SO_4~(2-)/ZrO_2论文Al_2O_3论文

    摘要5-6

    Abstract6-9

    第1章 前言9-24

    1.1 汽油烷基化工艺9-10

    1.2 催化烷基化反应的机理10-12

    1.2.1 液体酸烷基化的反应机理10-11

    1.2.2 固体酸烷基化的反应机理11-12

    1.3 固体酸烷基化催化剂探讨进展12-14

    1.4 SO_4~(2-)/ZrO_2的制备14-15

    1.5 SO_4~(2-)/ZrO_2催化剂上活性中心的形成15-17

    1.6 SO_4~(2-)/ZrO_2固体超强酸的改性探讨17-20

    1.6.1 添加过渡金属的改性探讨18

    1.6.2 添加稀土金属的改性探讨18

    1.6.3 酸根离子的改性探讨18-19

    1.6.4 分子筛的改性探讨19

    1.6.5 金属氧化物的改性探讨19-20

    1.7 SO_4~(2-)/ZrO_2催化剂的物化表征20-22

    1.7.1 催化剂晶相结构表征20-21

    1.7.2 催化剂酸性表征21-22

    1.7.3 催化剂热重表征22

    1.7.4 催化剂元素价态表征22

    1.8 SO_4~(2-)/ZrO_2催化剂有着的不足及探讨重点22-23

    1.9 论文探讨内容23-24

    第2章 实验部分24-30

    2.1 实验仪器及材料24-25

    2.1.1 实验利用的材料和试剂24

    2.1.2 实验利用的仪器设备24-25

    2.2 催化剂制备及其表示策略25-26

    2.2.1 氢氧化锆的制备25

    2.2.2 助剂Al的添加及载体硫酸化25

    2.2.3 Pt的负载25-26

    2.3 催化剂的烷基化性能评价26-28

    2.3.1 反应装置流程图26-27

    2.3.2 催化剂烷基化性能的评价27-28

    2.3.3 空白实验28

    2.4 催化剂表征28-30

    2.4.1 X射线衍射(XRD)28

    2.4.2 组织结构的测定28-29

    2.4.3 NH_3-程序升温脱附(NH_3-TPD)29

    2.4.4 热重浅析(TG)29

    2.4.5 红外光谱(IR)29-30

    第3章 Al改性的SO_4~(2-)/ZrO_2催化剂的烷基化性能30-54

    3.1 反应温度对催化剂烷基化性能的影响30-32

    3.2 焙烧温度对催化剂烷基化性能的影响32-40

    3.2.1 催化剂的晶相结构及组织结构表征33-34

    3.2.2 催化剂的NH_3-TPD浅析34-35

    3.2.3 催化剂的IR浅析35-36

    3.2.4 催化剂的异丁烷/1-丁烯烷基化性能36-40

    3.3 氧化铝含量对催化剂烷基化性能的影响40-48

    3.3.1 催化剂的晶相结构及组织结构表征40-41

    3.3.2 催化剂的TG浅析41-43

    3.3.3 催化剂的异丁烷/1-丁烯烷基化性能43-48

    3.4 氧化铝引入方式对催化剂烷基化性能的影响48-53

    3.4.1 催化剂的晶相结构表征48

    3.4.2 催化剂的NH_3-TPD浅析48-49

    3.4.3 催化剂的IR浅析49-50

    3.4.4 催化剂的异丁烷/1-丁烯烷基化性能50-53

    3.5 本章小结53-54

    第4章 Pt引入对SO_4~(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化剂烷基化性能的影响54-58

    4.1 催化剂的晶相结构表征54-55

    4.2 催化剂的异丁烷/1-丁烯烷基化性能及再生性能55-57

    4.3 本章小结57-58

    第5章 结论58-59

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