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论发光稀土掺杂NaGdF_4纳米颗粒合成与其在生物中运用查抄袭率

收藏本文 2024-03-10 点赞:26175 浏览:112812 作者:网友投稿原创标记本站原创

摘要:生物标记技术是分子生物学最常用也是最重要的技术之一,发光标记材料的广泛探讨和运用推动了生物学和医学的迅猛进展。镧系掺杂纳米晶作为一种新型发光材料逐渐受到人们的关注,具有荧光强度高、光化学稳定性好、荧光寿命长、毒性低等优点,其中以共掺敏化剂和激活剂的稀土氟化物纳米晶的探讨最为广泛。稀土元素由于具有丰富的光学和磁学性质,还可以实现单一材料的光磁功能复合,有望运用于核磁共振成像。此外,与常规荧光标记物相比,稀土上转换发光纳米颗粒能够在近红外光激发下产生可见发光,有效地克服生物体的自体荧光及对生物体的损害等缺点,在生物标记领域有着巨大的运用潜力。本论文采取溶剂热法,以稀土硬脂酸盐为前驱体,在油酸-乙醇-水系统中合成了发射绿色荧光并具有良好磁性的NaGdF4:Ce,Tb纳米颗粒。利用透射电子显微镜、x-射线衍射、磁滞回线和荧光光谱分别对纳米颗粒的形貌、晶体结构、磁性、荧光性能及发光寿命进行了表征,并探讨其可能的发光机理,考察反应条件对纳米颗粒发光性能的影响。实验结果表明:所得纳米颗粒基本为球形,粒径约为15nm左右,为单一六方晶系,具有超顺磁性和长的荧光寿命。推测该纳米颗粒的发光主要为Ce3+→Gd3+→Tb3+能量传递历程,确定最佳合成条件为:反应温度120℃,反应时间18h,Tb3+和Ce3+离子的摩尔掺杂分数分别为15%和10%,NaF的用量为5mmol。以氨基修饰后的NaGdF4:Ce,Tb纳米颗粒作为能量供体,以吸收光谱与纳米颗粒发射光谱相重叠的金纳米颗粒作为能量的受体,通过NaGdF4:Ce,Tb纳米颗粒表面的氨基和纳米Au表面羧基之间的共价反应将供体和受体拉近,构建二者之间的共振能量转移系统,并对其相互作用机理进行了探讨。当纳米Au的浓度在0-7.2μg mL-1范围内变化时‘,NaGdF4:Ce,Tb纳米颗粒的光强随纳米Au浓度的增大呈现线性下降走势。采取相同的溶剂热法合成NaGdF4:Yb,Er上转换纳米颗粒,颗粒较小且粒径均一、形状规则,适合于生物标记;探讨了该纳米颗粒的上转换发光机理。利用偶联有转铁蛋白的氨基化上转换纳米颗粒与HeLa细胞表面过度表达的转铁蛋白受体之间的特异性结合,实现了对HeLa细胞的特异性标记。关键词:稀土发光纳米颗粒论文溶剂热法论文发光共振能量转移论文细胞标记论文

    摘要5-6

    Abstract6-11

    第1章 绪论11-27

    1.1 纳米发光材料11-13

    1.1.1 有机荧光染料11-12

    1.1.2 金纳米颗粒12

    1.1.3 量子点12-13

    1.1.4 稀土发光纳米材料13

    1.2 稀土掺杂发光纳米材料13-14

    1.3 稀土发光纳米材料的制备14-17

    1.3.1 水热/溶剂热法14-15

    1.3.2 有机前驱体热分解法15-16

    1.3.3 多元醇法16

    1.3.4 微波辅助合成法16-17

    1.3.5 其他制备策略17

    1.4 稀土发光纳米材料的表面修饰17-20

    1.4.1 无机壳层修饰17-18

    1.4.2 有机配体修饰18-20

    1.5 稀土发光纳米材料的运用20-23

    1.5.1 荧光/发光共振能量转移20-22

    1.5.2 细胞标记及活体成像22-23

    1.6 磁性荧光纳米材料23-24

    1.7 本论文的探讨思路及作用24-27

    第2章 NaGdF_4:Ce,Tb纳米颗粒的合成及表征27-43

    2.1 引言27

    2.2 实验部分27-29

    2.2.1 实验试剂27-28

    2.2.2 实验仪器28

    2.2.3 实验策略28-29

    2.3 结果与讨论29-41

    2.3.1 NaGdF_4:Ce,Tb纳米颗粒的合成原理示意图29-30

    2.3.2 稀土硬脂酸盐前驱体的红外表征30-31

    2.3.3 NaGdF_4:Ce,Tb纳米颗粒的形貌浅析31-32

    2.3.4 NaGdF_4:Ce,Tb纳米颗粒的晶体结构32

    2.3.5 NaGdF_4:Ce,Tb纳米颗粒的发光性能32-34

    2.3.6 NaGdF_4:Ce,Tb纳米颗粒的敏化发光机理34-35

    2.3.7 NaGdF_4:Ce,Tb纳米颗粒的磁性表征35-36

    2.3.8 NaGdF_4:Ce,Tb纳米颗粒的荧光寿命测量36-37

    2.3.9 反应温度对合成纳米颗粒发光性能的影响37

    2.3.10 反应时间对合成纳米颗粒发光性能的影响37-38

    2.3.11 摩尔掺杂分数的影响38-40

    2.3.12 NaF的用量对合成纳米颗粒发光性能的影响40-41

    2.4 本章小结41-43

    第3章 NaGdF_4:Ce,Tb纳米颗粒在共振能量转移中的运用43-53

    3.1 引言43-44

    3.2 实验部分44-45

    3.2.1 实验试剂44

    3.2.2 实验仪器44

    3.2.3 实验策略44-45

    3.3 结果与讨论45-52

    3.3.1 NaGdF_4:Ce,Tb纳米颗粒的表面修饰45-47

    3.3.2 NaGdF_4:Ce,Tb纳米颗粒与纳米Au发光共振能量转移系统的构建47-49

    3.3.3 活化剂对NaGdF_4:Ce,Tb纳米颗粒光强的影响49-51

    3.3.4 Au-NaGdF_4:Ce,Tb LRET系统的发光淬灭行为51-52

    3.4 本章小结52-53

    第4章 NaGdF_4:Yb,Er纳米颗粒的合成及在细胞标记中的运用53-61

    4.1 引言53

    4.2 实验部分53-55

    4.2.1 实验试剂53-54

    4.2.2 实验仪器54

    4.2.3 NaGdF_4:Yb,Er纳米颗粒的合成及表征54

    4.2.4 NaGdF_4:Yb,Er纳米颗粒表面修饰以及对HeLa细胞的特异性荧光标记54-55

    4.3 结果与讨论55-60

    4.3.1 NaGdF_4:Yb,Er纳米颗粒上转换发光机理的探讨55-56

    4.3.2 NaGdF_4:Yb,Er荧光纳米颗粒的形貌浅析56-57

    4.3.3 NaGdF_4:Yb,Er纳米颗粒的晶体结构57

    4.3.4 NaGdF_4:Yb,Er上转换荧光纳米颗粒的荧光光谱57-58

    4.3.5 NaGdF_4:Yb,Er纳米颗粒表面修饰并用于对HeLa细胞的荧光标记58-60

    4.4 本章小结60-61

    第5章 结论61-63

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