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论本生硫碘循环制氢系统流程模拟与本生反应试验

收藏本文 2024-04-17 点赞:15017 浏览:60789 作者:网友投稿原创标记本站原创

摘要:氢能作为一种新型的高效、洁净的二次能源,被认为会在21世纪世界能源舞台上成为一种举足轻重的能源。环境污染和化石能源危机使得人们对未来氢能系统的构建就有很多的关注。于是,氢气的低成本制备、规模化生产成为进展氢能的首要不足。热化学硫碘循环分解水制氢反应温和、可实现大规模工业化的优点受到关注,是较为理想的热化学循环制氢方式。本生反应是硫碘循环中的起始步骤,本生反应历程中的一些因素联系到整个历程的经济性和技术的可持续性,比如产物的两相分离、副反应、过量碘和过量水的过量程度。本论文首先在设计的连续式鼓泡塔反应器系统中开展不同S02进气流速和进气浓度对本生反应影响的实验探讨,得到溶液组分浓度随时间的变化规律、副产物随时间的变化规律以及反应结束后两相中杂质酸含量的情况。然后对SO:在液相中的溶解吸收特性进行了实验探讨,得到SO2在温度不同、流速不同和浓度不同情况下的溶解吸收数据,为本生反应实验提供了参考和验证。实验结果显示:随着反应的进行,溶液中HI浓度和I:浓度先增大后又减少,在分层现象出现前出现一个最大值。之后,由于取上层硫酸相,溶液中HI和I2浓度会急剧减小,直到趋于平稳,反应达到平衡。而H2SO4浓度则随着时间的推移逐渐增大,急剧增大后会达到一个最大值直至反应结束。随着进气浓度的增大,分层前HI和H2SO4浓度越高,说明浓度越大,越有利于Bunsen反应的进行。进气浓度减小,硫酸相中杂质酸含量变化很小,碘化氢相中杂质酸含量减小,但是两相中成分酸液的浓度减小,检测到S02生成的时间越来越提前,越不利于本生反应的发生。进气流速提升有利于加速本生反应进程,但是会使得两相中的杂质酸含量升高,成分酸含量减少。对实际本生反应中S02溶解吸收特性进行实验探讨后发现,温度升高、流速提升、进气浓度减小都不利于SO3溶解吸收,流速影响进气浓度影响温度影响。其次,利用大型化工流程模拟软件Aspen Plus对硫碘循环闭路制氢系统进行设计与模拟,计算了利用实验数据模拟时产氢率为0.348mol/s的硫碘循环系统的质量平衡、能量平衡,并对系统热效率进行评估,结果显示:没有电渗析装置的硫碘循环系统热效率高达68.46%。实际运转中,可以通过优化本生反应操作条件来提升碘化氢相中的HT浓度。SO。分解率对系统热效率影响很大。关键词:制氢论文硫碘循环论文本生反应论文SO_2溶解吸收论文流程模拟论文

    致谢4-6

    摘要6-7

    Abstract7-9

    目录9-11

    1 绪论及文献综述11-29

    1.1 引言11

    1.2 制氢策略介绍11-13

    1.2.1 化石能源制氢12

    1.2.2 生物质制氢12-13

    1.2.3 水分解制氢13

    1.3 热化学循环水分解制氢13-18

    1.3.1 卤化物系统14-16

    1.3.2 氧化物系统16-17

    1.3.3 杂化系统17-18

    1.3.4 含硫系统18

    1.4 热化学硫碘循环分解水制氢18-28

    1.4.1 热化学硫碘循环制氢系统流程优化探讨进展19-24

    1.4.2 化工流程模拟24

    1.4.3 基础实验探讨进展24-28

    1.5 本论文工作设想28-29

    2 试验系统与策略29-38

    2.1 本生反应实验系统29-30

    2.1.1 探讨内容29

    2.1.2 工况参数选择29

    2.1.3 实验系统介绍29-30

    2.2 SO_2在液相中的溶解吸收特性试验系统30-32

    2.2.1 探讨内容30-31

    2.2.2 工况参数的选择31

    2.2.3 实验系统介绍31-32

    2.3 实验仪器及试剂32-37

    2.3.1 主要仪器介绍33-37

    2.3.2 标准溶液配制37

    2.4 浅析策略37-38

    2.4.1 H~-浓度的测定37

    2.4.2 I~-浓度和SO_4~(2-)浓度的测定37

    2.4.3 I_2浓度的测定37-38

    3 本生反应反应的实验探讨38-54

    3.1 引言38

    3.2 本生反应的实验探讨38-47

    3.2.1 试验策略38-39

    3.2.2 原料气中SO_2浓度的影响39-43

    3.2.2.1 原料气中SO_2浓度对溶液组分浓度的影响39-41

    3.2.2.2 原料气中SO_2浓度对两相中杂质酸含量的影响41-42

    3.2.2.3 原料气中SO_2浓度对副反应产物生成量的影响42-43

    3.2.3 SO_2进气流速的影响43-47

    3.2.3.1 进气流速对溶液组分浓度的影响43-45

    3.2.3.2 进气流速对两相中杂质酸含量的影响45-46

    3.2.3.3 进气流速对副反应产物生成量的影响46-47

    3.3 SO_2在液相中的溶解吸收特性的试验探讨47-52

    3.3.1 试验策略47-48

    3.3.2 温度对SO_2在溶液中的溶解吸收特性影响48-49

    3.3.3 进气流速的影响与选择49-50

    3.3.4 进气SO_2浓度的影响50-52

    3.5 本章小结52-54

    4 热化学硫碘循环闭路系统的设计与模拟54-68

    4.1 引言54

    4.2 热化学硫碘闭路循环系统流程介绍54-55

    4.3 各流程段的设计与检测设55-56

    4.3.1 本生反应系统55

    4.3.2 HI精馏和分解/分离系统55-56

    4.3.3 H_2SO_4浓缩和分解系统56

    4.4 计算策略和计算中的检测设56-58

    4.4.1 单元操作模型的选择56-57

    4.4.2 物性策略的选择57-58

    4.4.3 计算时的检测设58

    4.5 硫碘循环闭路系统质量平衡和能量平衡计算58-64

    4.5.1 硫碘循环闭路系统质量平衡计算58-60

    4.5.2 硫碘循环换热系统60-63

    4.5.3 硫碘循环闭路系统能量平衡计算63

    4.5.4 系统热效率计算63-64

    4.6 主要设计参数对系统效率的影响64-66

    4.6.1 HI分解率对效率的影响64-65

    4.6.2 SO_3分解率对效率的影响65-66

    4.7 本章小结66-68

    5 全文总结及展望68-71

    5.1 全文总结68-70

    5.1.1 主要探讨内容68-70

    5.1.2 本论新之处70

    5.2 下一步工作展望70-71

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