摘要：质子交换膜燃料电池（Proton Exchange Membrane Fuel Cells，PEMFCs）是一种高效的能量转换装置，同时其具有环境友好、工作温度低、启动速度快、寿命长、比能量高等优点，被认为是一种很有运用前景的“绿色”技术。一体式可再生燃料电池（Unitized RegenerativeFuel Cells，URFCs）是基于PEMFC技术的、同时具有燃料电池和水电解器功能的高效储能系统，与太阳能等清洁能源结合，可以在空间或潜艇等特殊运用场合发挥巨大的作用。本论文以催化剂层制备、气体扩散层（Gas Diffusion Layers，GDLs）的疏水处理、水电解方式供水方式及其寿命不足等多个方面，采取扫描电子显微镜（SEM）、循环伏安法（CV）和常规性能测试策略等评价了URFC中膜电极和催化剂单电极的性能，探讨了以上各种条件与电池不同方式下性能的联系。革新膜电极制备中采取了化学还原原位铂生长法将Pt催化剂直接沉积到喷有碳粉层的Nafion膜表面，并与商业Pt/C催化剂滴加法和Pt溅射法等在CV测试中进行了性能比较。实验表明Pt以纳米线簇的方式生长在碳粉颗粒表面，宏观上成绒毛状，外疏内密，论述上其外疏内密的朝向有利于氧气的催化还原反应。比较其他样品可知原位铂生长电极展现出了一定的催化性能，在相同催化剂载量下，原位铂生长法制备的催化剂活性比商业催化剂稍低，但大幅优于溅射制得的Pt催化剂层。新策略制备的单电池在测试中（氧气环境）性能可达1.3Acm-2/0.5V，最高的输出功率为0.64W cm-2。膜电极探讨中结合了以氧电极、以氢电极和双向供水三种不同方式，对URFC的燃料电池（Fuel Cell，FC）和水电解（Water Electrolysis，WE）性能进行了评价。实验表明采取0.12mg cm-2的Pt载量（50%Pt/C）氢电极催化剂，0.80mg cm-2双效氧电极催化剂（Ir: Pt=1:3）的MEA可达本实验中最佳性能：FC方式0.64A cm-2/0.60V；WE方式2.18Acm-2/1.80V。另外，不同供水方式对WE方式性能的影响随碳纸疏水性的变化而转变。例如MEA采取疏水比例为20.68%的氧电极碳纸时，供水方式的优劣顺序为“氧电极=双向氢电极”；而疏水比例为29.97%时，顺序变为“双向氢电极氧电极供水”。对URFC水电解器寿命的探讨证实了URFC的水电解方式可以至少正常运转140h以上，但该运转历程持续伴随着性能下降，且下降速率逐渐变慢至趋于匀速，在有限的时间内未观测到水电解器趋于性能稳定。在0~6h内处于骤降，在6h后下降速率保持相对稳定。另外，在40h间歇测试中，每次间歇后性能都处在不稳定状态，但各段峰值电流都保持在一定范围内，整体上没有大幅度的性能下滑。另外以单段持续测试的性能曲线来看，其下降斜率也在逐渐减小，性能逐渐趋于相对稳定。总之，本论文提出的化学还原原位铂生长法可以认为是一种简便高效的MEA制备策略；另外经过对催化剂、扩散层和供水方式等的综合优化，可以制得性能良好且有一定长时稳定性的燃料电池MEA。上面陈述的工作将为URFCs（包括PEMFCs）的开发探讨提供有益帮助和指导。关键词：质子交换膜论文一体式可再生燃料电池论文膜电极论文原位铂生长论文催化剂载量论文扩散层疏水性论文供水方式论文
摘要5-8
Abstract8-11
目录11-13
第一章 绪论13-29
1.1 引言13-16
1.2 燃料电池探讨16-22
1.2.1 燃料电池的历史17
1.2.2 燃料电池的基本原理及特点17-20
1.2.3 燃料电池的主要类别20-21
1.2.4 燃料电池的运用21-22
1.3 可再生燃料电池探讨22-24
1.3.1 可再生燃料电池介绍22
1.3.2 一体式可再生燃料电池工作原理22-24
1.4 PEMFC 及 URFC 探讨进展与运用24-27
1.4.1 PEMFC 膜电极制备策略探讨进展24-25
1.4.2 一体式可再生燃料电池探讨进展25-27
1.5 本论文的主要探讨内容27-29
1.5.1 化学还原原位纳米铂生长法用于新型高效膜电极制备27
1.5.2 结合供水方式的 URFC 膜电极优化探讨27-28
1.5.3 URFC 水电解方式寿命的初步探讨28-29
第二章 实验内容总述29-38
2.1 实验材料与实验仪器设备29-30
2.1.1 实验原料29
2.1.2 主要实验仪器29-30
2.1.3 材料表征手段30
2.2 化学还原原位纳米铂生长法用于燃料电池膜电极制备30-36
2.2.1 样品制备30-34
2.2.2 性能测试34-36
2.3 结合供水方式的 URFC 膜电极优化探讨36-37
2.3.1 样品制备36
2.3.2 性能测试36-37
2.4 URFC 水电解历程寿命的初步探讨37-38
第三章 原位纳米铂生长用于 PEMFC 膜电极制备的探讨38-48
3.1 引言38-40
3.2 新型 Pt 催化层表面结构观察40-42
3.3 对原位铂生长法制备电极的电化学探讨42-45
3.4 FC 方式单电池测试45-46
3.5 本章小结46-48
第四章 结合供水方式的 URFC 膜电极优化探讨48-61
4.1 引言48-49
4.2 URFC 微结构观察49-51
4.3 催化剂载量探讨51-56
4.3.1 氢电极载量比较实验52-53
4.3.2 氧电极载量比较实验53-56
4.4 气体扩散层疏水性能探讨56-58
4.5 URFC 供水方式探讨58-60
4.6 本章小结60-61
第五章 URFC 水电解器寿命的初步探讨61-66
5.1 引言61-62
5.2 URFC 连续测试与间歇测试性能衰减探讨62-64
5.3 本章小结64-66
第六章 结束语66-69
6.1 本论文的主要结论及革新点66-67
6.2 主要不足与后续工作展望67-69
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