摘要：近三十年来,纳米复合氧化物以其独特的性质广泛运用于催化光化学、电学、热学、磁学等领域,其中SnO2-SiO2纳米复合氧化物作为常用的复合氧化物材料,复合成分为SnO2和SiO2,其中SnO2纳米氧化物由于特殊的晶体结构、表面特性使得它具有独特的催化性和选择性、高的导电率、高透明度、化学性能稳定等优点。而SiO2因其光学透明性、化学惰性、生物兼容性、体积效应和量子隧道效应等性质使得许多高分子材料的力学强度、韧性、耐磨性和耐老性等性能都得到了很高的提升。在复合SnO2-SiO2氧化物中,较易制备成大孔材料的SiO2氧化物,吸附性强,中和了SnO2孔隙率较小,比较致密,其吸附性弱的性质,在SnO2-SiO2纳米复合氧化物中SnO2的有着很好的改善了SiO2氧化物表面的结构性能,而SiO2氧化物对SnO2的结构稳定性有着至关重要的影响,且在SiO2的框架结构中,SnO2颗粒彼此之间能很好的分散开来,使得复合氧化物有着很高活性中心,使得SnO2-SiO2纳米复合氧化物广泛的运用于催化、传感器等领域。由此,我们采取非水解溶胶-凝胶法合成分散较好的SnO2-SiO2纳米复合氧化物,充分发挥非水解溶胶-凝胶法的优势,得到均匀混合的纳米级的复合氧化物,通过不同的表征手段对复合氧化物进行了结构表征,并考察了不同因素对复合氧化物的影响。本工作运用非水解溶胶-凝胶法,分别以正硅酸乙酯和正硅酸甲酯为硅源、无水四氯化锡为锡源合成了SnO2-SiO2纳米复合氧化物,在实验历程中,我们通过调整不同反应温度、不同反应溶剂和不同的煅烧温度制备了不同的SnO2-SiO2纳米复合氧化物,探讨了上面陈述的因素对复合氧化物产率、Sn/Si比、活性组分分散情况的影响规律,并通过调整初始反应物的Sn/Si比进一步探讨了Sn/Si比对复合氧化物的结构影响。本论文的主要探讨结果如下：1)以正硅酸乙酯为硅源、无水四氯化锡为锡源合成的SnO2-SiO2纳米复合氧化物中,反应温度越低,得到复合氧化物的产率越高,活性组分的分散性越好,反应溶剂极性越小,得到的复合氧化物的颗粒大小越小,越有利于活性组分的分散。复合干凝胶的煅烧温度越高,越有利于氧化物颗粒的晶体生成,但是过高的煅烧温度不利于复合氧化物的稳定。不同的Sn/Si比对复合氧化物中的活性组分的分散性有着十分重要的作用,当反应物中Sn过量时,其Si含量越多,得到的复合氧化物中活性组分的分散性越好；当反应物巾Si过量时,其Sn含量越少,得到的复合氧化物中活性组分分散性越好。2)以正硅酸甲酯作硅源、无水四氯化锡作锡源合成的SnO2-SiO2复合凝胶的历程中,得出了制备复合凝胶的最优反应温度100℃和反应溶剂甲苯,并以表征可以证明Sn-O-Si键的有着,且以Sn-O-Si的纳米微晶分散于复合凝胶中。3)将制备的SnO2-SiO2复合凝胶与一定浓度的硫酸溶液混合浸渍后煅烧得到了硫酸化的复合氧化物,该复合氧化物用于催化顺酐和正丁醇的酯化反应以及乙酸乙酯和正丁醇的酯交换反应中,顺酐和乙酸乙酯的转化率分别达到了43.7%和25.3%,显示出了较好的催化活性。关键词：纳米复合氧化物论文非水解溶胶凝胶法论文表征论文催化论文
中文摘要8-10
ABSTRACT10-12
第一章 文献综述和课题选择12-30
1.1 SnO_2-SiO_2纳米复合氧化物12-22
1.1.1 纳米复合氧化物概述12-13
1.1.2 SnO_2-SiO_2纳米复合氧化物13-15
1.1.3 SnO_2-SiO_2纳米复合氧化物的制备策略15-19
1.1.4 SnO_2-SiO_2纳米复合氧化物的运用19-20
1.1.5 SnO_2-SiO_2纳米复合氧化物的结构形态20-22
1.2 非水解溶胶-凝胶法进展22-28
1.2.1 非水解溶胶-凝胶法的反应原理22-23
1.2.2 非水解溶胶-凝胶法分类23-24
1.2.3 非水解溶胶-凝胶法和水解溶胶-凝胶法的比较24
1.2.4 非水解溶胶-凝胶法制备复合氧化物的进展24-28
1.3 课题的选择及探讨内容28-30
第二章 实验部分30-34
2.1 主要试剂和原料30-31
2.1.1 实验用试剂30
2.1.2 试剂的纯化30-31
2.2 测试表征策略31-32
2.2.1 X-射线粉末衍射(XRD)31
2.2.2 N_2物理吸附31
2.2.3 透射电镜(TEM)31
2.2.4 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)31
2.2.5 氢气程序升温还原(H_2-TPR)31-32
2.2.6 色谱浅析32
2.3 SnO_2的含量浅析32-34
第三章 以正硅酸乙酯为硅源制备Sn-Si复合氧化物34-52
3.1 引言34-35
3.2 实验部分35
3.2.1 SnO_2-SiO_2复合氧化物的制备策略35
3.3 结果与讨论35-49
3.3.1 不同制备条件对复合氧化物结构的影响35-45
3.3.2 不同Sn/Si摩尔比对复合氧化物结构的考察45-49
3.4 结论49-52
第四章 以正硅酸甲酯为硅源制备Sn-Si复合氧化物52-60
4.1 引言52
4.2 实验部分52-53
4.2.1 复合凝胶的制备历程52-53
4.3 结果与讨论53-57
4.3.1 不同反应溶剂的选择53
4.3.2 不同反应温度的考察53-55
4.3.3 不同煅烧温度对复合干凝胶结构的影响55-57
4.4 结论57-60
第五章 硫酸化Sn-Si复合氧化物的催化性能60-64
5.1 引言60
5.2 实验部分60-62
5.2.1 硫酸化复合氧化物的制备60
5.2.2 硫酸化催化剂的催化性能60-62
5.3 结论62-64
第六章 实验结论和总结64-66
6.1 全文结论64
6.2 革新之处64-65
6.3 后续工作设想65-66
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