试述电化学介孔碳修饰电极在环境中运用

摘要：农药对提升农业产量的作用不可低估。但长期过量地利用杀虫剂和杀草剂，会使微量或痕量的农药残留在作物、蔬菜及水果等农产品上，会对人体健康和生态环境产生极大的毒害。近几年来，人们的环境保护意识及食品安全意识不断增强，农药残留不足也得到了全世界范围的关注。如何对农药进行快速、灵敏、准确的检测，成为亟需解决的重要不足。介孔材料属于纳米尺度的范畴，其具有独特的物理和化学特性，在电化学浅析领域得到了广泛的运用。本论文针对两类具有代表性的农药对硫磷（含磷农药）和氨基（含氯农药）作为对象，分别利用有序介孔碳(orderedmesoporouscarbon,OMC)和大介孔碳(largemesoporouscarbon,LMC)作为电极修饰物。我们探讨了这两类农药的电化学性质，并用电化学伏安策略分别对其进行了检测。主要探讨结果如下：1.我们合成了有序介孔碳(OMC)，并将其修饰到裸玻碳(GC)电极表面。由于OMC独特的性质，和裸GC电极相比，对硫磷的还原电位降低了约219mV，峰电流增大了76倍。我们用计时电量法来检测了电极表面对对硫磷的吸附能力。实验结果证实OMC修饰的GC电极(OMC/GCE)上得到的Г值(2.34×10~(-9)mol·cm~(–2))是GC电极上(2.47×10~(-10)mol·cm~(–2))的9.5倍。该OMC/GC电极对对硫磷体现出了协同的电催化和富集效应。开路富集5分钟后，用线性扫描伏安法(pnearscanninoltammetry,LSV)对对硫磷实现了无酶检测，在0.09-61μM浓度间，阳极峰电流和对硫磷的浓度成正比，检出限低达7.6nM(S/N=3)。该OMC/GC电极被成功地运用于检测静湖水样中的对硫磷。2.我们利用纳米CaCO_3作模板、蔗糖作碳源，通过一种简单、绿色的策略合成出了大介孔碳(LMC)。用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、氮气吸附/脱附测试仪和粉末X射线衍射仪(XRD)对LMC材料进行了表征。由于大介孔碳具有优越的电化学性质，和裸GC电极相比，我们观察到在LMC修饰的电极上，氨基的电氧化电位降低了259mV，峰电流增加了26倍。此外，我们用LSV和计时安培法计算出了一些动力学参数，如电子转移系数(α)、催化速率常数(kc)和扩散系数(D)。作为一种氨基传感器，我们得到的线性检测范围为3.0×10~5-5.0×10~3M，检出限为2.7×10~7M，并且有良好的选择性和重现性。我们利用该策略检测杂草样本中的氨基，得到了满意的回收率结果。关键词：介孔碳论文对硫磷论文氨基论文电化学行为论文电化学检测论文

摘要4-5

Abstract5-7

目录7-9

第一章 文献综述9-21

1.1 农药残留检测9-12

1.1.1 农药残留的危害9

1.1.2 农药残留检测策略9-12

1.2 孔材料介绍12-14

1.2.1 多孔材料概述12

1.2.2 介孔材料的合成、分类和表征12-13

1.2.3 介孔碳材料在浅析化学中的运用13-14

1.3 化学修饰电极14-16

1.3.1 化学修饰电极的制备和表征14-15

1.3.2 化学修饰电极在浅析化学中的运用15-16

1.4 本工作的作用16-17

前言35-36

3.2 实验36-37

3.2.1 试剂和仪器36

3.2.2 LMC的合成36

3.2.3 LMC/GC电极的制备36-37

3.2.4 杂草样品的制备37

3.3 结果与讨论37-44

3.3.1 LMC材料的表征37-38

3.3.2 LMC/GC电极对氨基的电化学催化38-39

3.3.3 扫描速度对氨基电化学行为的影响39-40

3.3.4 实验条件的优化40-41

3.3.5 计时安培探讨41-42

3.3.6 浅析性能42-44

3.3.7 检测杂草样品中的氨基44

3.4 结论44-45