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浇铸有序介孔材料合成与在有机污染物吸附脱除和不对称催化中运用

收藏本文 2024-02-15 点赞:26726 浏览:113920 作者:网友投稿原创标记本站原创

摘要:介孔材料是一类孔径尺寸位于2-50nm之间的多孔材料。20世纪90年代初期,美国Mobil石油公司的Kresge和Beck在探讨石油催化剂时首先报道了M41S系列的有序介孔材料。这类材料拥有着易于调控的孔径、丰富的硅羟基、较高的比表面积和孔容、以及易于制约的形貌(球、片、纤维、薄膜等)等优点。使其在催化、生物质固载、水处理、能源材料以及光学器件方面有着广阔的运用前景。目前,化工生产历程及生活消费中所排放的污染,特别是造成的清洁水资源短缺不足已经成为全球关注的不足。由此,利用介孔材料减少化工生产历程中的污染以及处理水中污染物的探讨都有着较为重要的作用。在第一章中我们对介孔材料进行了详细的介绍,包括介孔材料的形成机理、介孔材料的种类以及运用进行了全面的综述。同时,对介孔材料在工业催化和水处理方面的运用进行了详细讨论。在此基础上,提出了本论文的选题内容。在第二章中我们通过一步溶液法合成了一种拥有着二维六方介观结构的介孔胶束与氧化硅的复合材料,同时将该材料运用于水中疏水性有机污染物的吸附。在合成历程中采取了一种含有硅酯键端基的表面活性剂作为结构导向剂。该表面活性剂可以通过Si-O-Si键固定在氧化硅基体材料上面,这样可以使得材料稳定性得到了很大提升,易于回收利用,避开了表面活性剂在利用历程中的流失。在合成历程通过加入胶束膨胀剂进行扩孔,增加孔容量,进而增加吸附量。所制备的材料作为水处理吸附剂有着巨大的运用前景。在第三章中我们采取溶液浸渍法制备了均匀分散的CuFe2O4。本论文采取了区别于已报道文献的策略,将填充了前驱物的介孔氧化硅在100℃烘箱中进行低温预干燥。处理后的样品很好地避开了颗粒团聚及相分离不足。该策略操作简便,未利用昂贵的设备和有毒性气体。此策略可以扩展到其它如CuCr2O4、CoFe2O4等双金属氧化物的制备。同时将制备的负载型CuFe2O4用于不对称氢硅化苯乙酮的反应中,产率和ee值分别达到了93%和93%。催化效果要优于均相催化剂Cu(OAc)2H2O,并且该催化剂能够通过外加的磁场进行回收。在第四章中我们主要是采取纳米浇铸的策略制备了介孔的C0304材料。通过不同的水热温度合成了具有不同孔径分布的介孔氧化硅材料,然后分别以它们作为模板进行浇铸。最后得到了具有不同孔径尺寸的C03O4。在合成历程中通过添加硝酸铁,使材料中形成部分的CoFe2O4,这样使催化剂带有了磁性,利于方便回收。制备的材料用于不对称氢硅化对硝基苯乙酮的反应中,获得转化率和ee值分别为99.5%和88.9%。与均相催化剂Co(OAc)2-4H2O相比,催化效果基本持平,最重要的是该催化剂能够通过磁性进行回收,并重复利用,进而避开了金属离子残存难以分离的难题。关键词:介孔材料论文浸渍法论文纳米浇铸论文水处理论文不对称催化论文

    致谢4-5

    摘要5-7

    Abstract7-9

    目次9-11

    第一章 文献综述11-31

    1.1 介孔材料的介绍11-12

    1.2 介孔材料形成的机理12-14

    1.3 介孔材料的构成14

    1.4 介孔材料的运用14-23

    1.4.1 水处理中的吸附分离15-20

    1.4.2 催化领域20-23

    1.4.3 其它方面的运用23

    1.5 论文选题23-24

    1.6 参考文献24-31

    第二章 新型水处理材料的合成与运用31-46

    2.1 引言31-34

    2.2 材料与策略34-35

    2.2.1 实验试剂34

    2.2.2 材料制备34

    2.2.3 材料的表征34-35

    2.2.4 HOCs的吸附实验35

    2.3 结果与讨论35-42

    2.4 总结42-43

    2.5 参考文献43-46

    第三章 均匀分散型双金属氧化物催化剂的制备与运用46-69

    3.1 引言46-48

    3.2 实验部分48-49

    3.2.1 KIT-6的制备48

    3.2.2 负载型CuFe_2O_4催化剂的制备48-49

    3.2.3 催化测试49

    3.2.4 催化剂的回收利用49

    3.3 仪器表征49-50

    3.4 结果50-59

    3.5 讨论59-64

    3.6 结论64

    3.7 参考文献64-69

    第四章 介孔Co_3O_4在不对称氢硅化苯乙酮方面的运用69-80

    4.1 引言69-70

    4.2 实验部分70-72

    4.2.1 介孔KIT-6的制备70

    4.2.2 介孔SBA-15的制备70-71

    4.2.3 介孔Co_3O_4的制备71

    4.2.4 催化测试71-72

    4.3 实验表征72

    4.4 结果与讨论72-76

    4.5 结论76

    4.6 参考文献76-80

    附录 (部分化合物的NMR,GC,IR图谱)80-85

    作者介绍85

    在探讨生期间获得科研成果85-86

    发表论文85-86

    会议论文86

    负责项目86

    获奖情况86

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