摘要：以治理环境中低浓度、高毒性、生物降解的水溶性有机污染物为研究，合成了一种新型环境功能—季铵型纤维素（QACC），并对QACC吸附水溶性有机污染物做应用基础研究。优化了QACC的合成工艺：称取碱纤维1.6g放入锥形瓶中，加入60mL异丙醇，搅拌5min，滴加12mL 4%的氢氧化钠水溶液和6.0mL 50％3-氯-2-羟丙基三氯化铵（CHPT）水溶液，在75℃下反应4h，产物用乙醇和蒸馏水洗涤后抽滤，低温烘干。测得其含氮量为1.65％，季铵基取代度为0.233。利用元素分析仪测定了QACC的组成及各成分含量，其中氮1.71％、碳40.4％、氢6.93％。用溴化钾压片法对QACC和棉纤维了红外光谱分析，在1637cm-1处存在的季铵基团的弯曲振动峰；2916cm-1处存在C-H的伸缩振动峰；1386cm-1处存在-CH3的C-H的弯曲振动峰；1050cm-1处存在C-O-C的反对称吸收峰。1637 cm-1处的特征吸收峰合成的产物即为产物QACC。对QACC和棉纤维了电镜扫描和X射线衍射分析，结果QACC经过醚化反应后，纤维素晶体结构被破坏，比表面积大大增加，变化使QACC对污染物的吸附量也大大增加。考察了QACC的抗水解、抗氧化和抗紫外光照性能。将QACC放入弱酸、弱碱和中性水溶液中浸泡4天，或用强氧化剂稀硝酸水溶液和双氧水溶液浸泡80min，或经300W紫外光照射80min后，QACC含氮量下降小于5％。QACC具有很强的抗水解、抗氧化和抗紫外光照性能。QACC对水溶性有机污染物的饱和吸附容量：3.22mg苯胺/g；6.75mg甲萘胺/g；13.7mg苯酚/g；33.2mg甲萘酚/g；12.1mg苯甲酸/g；33.6 mgα-萘甲酸/g；23.5 mg 4-氨基苯磺酸/g；52.8mg 2-萘磺酸/g；112mg R盐/g；30.1mg 2,3酸/g；168mg十二烷基苯磺酸钠/g。考察水体中常见离子对QACC吸附性能的影响。Fe3+、Mn2+、Al3+在水中形成氢氧化物胶体，能吸附水溶液中的污染物，起到净水的作用，加入Fe3+、Mn2+、Al3+后QACC对酸性红B的饱和吸附量略有些提高。加入其余离子QACC对酸性红B吸附量影响不大，QACC对常见离子的抗干扰能力强。研究了吸附的动力学问题，对QACC吸附酸性红B了一级和二级动力学方程拟和。结果二级拟和的线性系数高于一级，了QACC吸附酸性红B更二级动力学方程式。并且吸附速率温度的升高而增大，升高温度于吸附的，吸附属于化学吸附。计算了表观活化能Ea＝59.3KJ/mol，吸附较容易。研究了吸附的热力学问题，对QACC吸附酸性红BFrendpch和Langmuir等温吸附方程拟和。结果QACC吸附酸性红BLangmuir等温吸附方程，单分子吸附模型。计算了热力学参数，⊿H0，该吸附为吸热，升高温度对吸附，与动力学分析结果相一致；⊿G0吸附可自发。饱和容量法和连续等摩尔法测定QACC吸附污染物的配位比，结果季铵基团与水溶性基团是1:1的。研究QACC再生方法和循环利用问题，选择了洗脱剂的种类及浓度、温度和脱附时间。试验证明，常温下用0.1mol/LNaOH溶液对吸附污染物后的QACC脱附30min，再用0.1mol/L HCl溶液活化，经过7次使用后其饱和吸附容量减少不到7％，QACC具有很好的脱附再生性能。作为一种新型的环保吸附，有可观的开发应用前景。QACC作为一种新型的吸附，具有生产成本低廉、设备简单、污染物去除率高、可循环使用等特点，这些特点使其在去除环境中水溶性有机污染物时表现出的优越性。对QACC吸附特定有机污染物理论基础和技术手段，对QACC应用于纺织印染、石油钻井、日用化学品、生物医学、环境保护等领域的研究工作具有参考价值。关键词：季铵型纤维素论文合成论文理化性能论文吸附论文水溶性有机污染物论文
摘要4-6
ABSTRACT6-11
章 绪论11-29
1.1 吸附原理及吸附11-15
1.1.1 吸附原理及吸附类型11-12
1.1.2 吸附种类及其特点12-15
1.2 纤维素简介15-19
1.2.1 纤维素的结构15-17
1.2.2 纤维素的化学反应17-19
1.3 纤维素衍生物的开发和应用19-20
1.3.1 纤维素在医学中的应用19-20
1.3.2 纤维素在复合中的应用20
1.4 纤维素衍生物作为吸附的研究进展20-23
1.4.1 纤维素吸水20-21
1.4.2 纤维素吸油21
1.4.3 纤维素吸附重金属21-23
1.5 季铵型纤维素在国内外的研究进展23-26
1.5.1 纤维素阳离子化方法23-25
1.5.2 季铵型纤维素在国内外的研究进展25-26
1.6 本论文的指导思想和研究26-27
1.7 本论文的研究内容及其特色27-29
章 实验29-38
2.1 仪器和29-32
2.1.1 实验仪器和设备29
2.1.2 实验试剂和29-31
2.1.3 试剂配制31-32
2.2 实验方法32-38
2.2.1 3-氯-2-羟丙基三氯化铵的合成32-33
2.2.2 CHPT熔点的测定33
2.2.3 CHPT含量的测定33-34
2.2.4 季铵型纤维素的合成34-35
2.2.5 季铵基团取代度的测定35-36
2.2.6 红外光谱分析36
2.2.7 X-射线衍射光谱分析36
2.2.8 电镜扫描36
2.2.9 QACC吸附容量的测定36-38
章 实验结果与讨论38-67
3.1 CHPT的理化性能测定结果38-39
3.1.1 CHPT熔点测定结果38
3.1.2 CHPT含量测定结果38-39
3.2 QACC合成条件研究39-44
3.2.1 正交实验39-40
3.2.2 异丙醇浓度对取代度的影响40-41
3.2.3 CHPT用量对取代度的影响41-42
3.2.4 氢氧化钠浓度对取代度的影响42
3.2.5 反应温度对取代度的影响42-43
3.2.6 反应时间对取代度的影响43-44
3.2.7 小结44
3.3 QACC结构表征44-47
3.3.1 QACC元素分析结果44
3.3.2 QACC红外光谱图分析44-45
3.3.3 QACC的X射线衍射图45-46
3.3.4 QACC扫描电镜图46
3.3.5 小结46-47
3.4 QACC稳定性研究47-49
3.4.1 QACC抗水解性能研究47
3.4.2 QACC破坏性试验47-49
3.5 QACC对水溶性有机中间体的吸附49-50
3.6 环境水体存离子对QACC吸附容量的影响50-51
3.7 吸附动力学研究51-56
3.7.1 QACC吸附动力学曲线51-52
3.7.2 吸附速率52-55
3.7.3 表观活化能55
3.7.4 小结55-56
3.8 吸附热力学研究56-60
3.8.1 等温吸附线56-59
3.8.2 吸附热力学59-60
3.8.3 小结60
3.9 QACC再生和循环利用60-63
3.9.1 洗脱剂种类的选择60-61
3.9.2 氢氧化钠洗脱剂浓度的选择61-62
3.9.3 脱附温度的选择62-63
3.9.4 脱附时间的选择63
3.9.5 小结63
3.10 吸附及洗脱机理63-67
3.10.1 QACC吸附有机物配位比研究63-64
3.10.2 QACC吸附和脱附再生机理探讨64-67
章 67-69
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