摘要：金属有机化学气相沉积(MOCVD)是制备GaN薄膜器件包括发光二极管和半导体激光器的关键工艺。在高温生长条件下,作为反应前体的Ga(CH3)3和NH3发生复杂的气相反应,极易形成纳米粒子。这些纳米粒子凝结在冷壁面处,沉积在薄膜上,不仅造成反应前体的损耗,严重影响薄膜质量。充分了解GaN生长中的气相反应路径,对于实现反应器的设计优化、生长出高质量的薄膜,均具有。本论文围绕GaN生长中的气相反应路径,是反应器几何参数对反应路径的影响,开展了系统的研究。,在总结前人工作的基础上,不同的气体混合方式和加热方式将引发不同的反应路径。其次,利用反应动力学的CFD方法,对几种典型MOCVD反应器的流场、温场、反应前体浓度场数值模拟。分析对比衬底上方不同反应前体浓度的强弱,来确定反应路径。,分析了反应器操作参数和热泳力对反应前体浓度、生长速率以及化学反应路径的影响。论文的具体研究内容如下：1.对GaN生长的化学反应路径存在几种不同的模型和争议。对前人的实验条件的分析总结,尽管不同的研究人员使用了类似的压力和温度条件(MOCVD的典型生长条件),但是Ga(CH3)3/NH3进气的混合方式以及加热方式均不相同,导致不同的结果。这些因素了解决争议的线索。在此基础上,作者新的GaN生长反应路径：如果是常温下完全混合,并逐渐加热,Ga(CH3)3在变为加合物后将发生可逆分解,生成的Ga(CH3)3在加热时,分解为GaCH3(路径1)；如果是中温条件下(200-500℃)的不完全混合,在低温壁面处则发生不可逆分解反应,形成氨基物Ga (CH3)2NH2以及氨基物的衍生物,并释放出CH4(路径2)；如果是高温条件下(500℃)的不完全混合,并迅速加热,Ga(CH3)3的热解路径将占主导地位(路径3)。2.FLUENT软件,对典型的MOCVD反应器包括反应动力学的温场、流场、浓度场的数值模拟。对比生成物粒子在衬底处的浓度大小,发现不同的反应器存在不同的反应路径：腔体较高的高速转盘式反应器(RDR)遵循路径1；预混合进口式反应器同时存在两条路径,在高温衬底区域遵循路径1,在上壁面的低温区域遵循路径2；垂直喷淋式反应器(CCS)则遵循路径3。3.式和垂直式MOCVD反应器中热泳力对TMGa等反应前体浓度的影响分别理论和数值模拟。从分子动力学理论出发,推导出式MOCVD反应器中热泳力和热泳速度与温度、温度梯度、压强、粒子直径的关系式,以及热泳速度与扩散速度平衡时的关系式。在典型的MOCVD生长GaN的条件下,计算热泳速度与扩散速度在同一数量级,但方向相反,约为10-2～10-1m/s。式反应器在温度T=521K时,热泳速度与扩散速度平衡；垂直式反应器粘性力的作用,在T=605K时,热泳速度与扩散速度及粘性速度达到平衡。模拟结果,增大上壁温度,温度梯度减小,反应粒子受到的热泳力随之减小,沉积速率提高,但沉积一致性变差；减小上壁温度,温度梯度增大,热泳力对粒子的排斥增大,反应室下游的可用粒子增多,于薄膜沉积的一致性。4.同种类型的反应器中,不同的操作参数和几何参数对反应路径的影响分析研究。改变反应器的操作参数(如进口流量、压强)、几何尺寸(如、反应器直径),包括反应动力学的温场、流场、浓度场的数值模拟,分析操作参数及几何参数对化学反应路径的影响,并与文献中的实验值做对比分析。研究发现,对于三种类型的反应器,均存在下述规律：反应器流量减小,则趋向于加合物路径；流量增大,则趋向于热解路径。压强减小,趋向于热解路径；压强增大,趋向于加合物路径。反应器减小,趋向于热解路径；反应器增大,式反应器则趋向于加合物路径；垂直式反应器则趋向于可逆分解路径。关键词：MOCVD论文GaN论文气相化学反应论文热泳力论文数值模拟论文
摘要6-8
Abstract8-12
符号12-14
章 绪论14-32
1.1 金属有机化学气相沉积原理14-15
1.2 金属有机化学气相沉积系统15-16
1.3 气体输运16-19
1.3.1 式反应器17-18
1.3.2 垂直式反应器18-19
1.4 氮化镓生长的化学反应研究现状19-28
1.4.1 加合物路径20-21
1.4.2 热解路径21-22
1.4.3 平行反应路径22-23
1.4.4 纳米粒子形核机理23-26
1.4.5 表面化学反应26-27
1.4.6 刻蚀反应27-28
1.5 氮化镓MOCVD生长中存在的问题28-29
1.6 本论文的主要研究内容29-32
章 氮化镓MOCVD化学反应动力学分析32-46
2.1 化学反应动力学原理32-36
2.1.1. 气相化学反应动力学分类32
2.1.2. 气相化学反应速率方程32-33
2.1.3. 质量作用定理和阿伦尼乌斯定理33-34
2.1.4 表面反应动力学34-36
2.2 氮化镓化学反应动力学分析36-38
2.2.1 气相反应动力学36-37
2.2.2 表面反应动力学37-38
2.3 化学反应路径分析38-40
2.4 不同气体混合方式和加热条件下的气相反应路径40-43
2.5 研究的化学反应动力学模型43-44
2.6 小结44-46
章 化学反应动力学数学模型及数值模拟方法46-62
3.1 化学反应动力学数学模型46-48
3.2 化学反应动力学模拟的基本检测设48-49
3.3 控制方程和边界条件49-51
3.4 数值模拟方法51-52
3.5 控制方程的离散52-53
3.6 SIMPLE算法53-56
3.7 FLUENT软件简介56-57
3.8 FLUENT中的组分输运和化学反应模拟57-61
3.8.1. ICEM-CFD网格划分57-59
3.8.2. FLUENT数值模拟化学反应的方法和59-61
3.9 小结61-62
章 化学反应路径的数值模拟与分析62-74
4.1. 高速转盘式反应器模拟62-65
4.2. 式反应器模拟65-68
4.3. 分隔进口式反应器模拟68-70
4.4. 垂直喷淋式反应器模拟70-73
4.5 小结73-74
第五章 MOCVD反应器中热泳力对浓度分布及化学反应路径的影响分析74-88
5.1. 热泳力和热泳速度的推导75-80
5.1.1 式反应器75-79
5.1.2 垂直式反应器79-80
5.2. 数值模拟及分析80-86
5.2.1 式反应器80-84
5.2.2 垂直式反应器84-86
5.3 小结86-88
第六章 操作参数和几何参数对化学反应路径的影响分析及数值模拟88-100
6.1 进口流量对反应路径的影响88-91
6.1.1 高速转盘式反应器88-89
6.1.2 垂直喷淋式反应器89-90
6.1.3 式反应器90-91
6.2 反应腔体内的压强对反应路径的影响91-94
6.2.1 高速转盘式反应器91-93
6.2.2 垂直喷淋式反应器93
6.2.3 式反应器93-94
6.3 反应器对反应路径的影响94-99
6.3.1 CCS反应器三维模型转化为二维模型94-98
6.3.2 式反应器的的影响98-99
6.4 小结99-100
第七章 总结与展望100-104
7.1 总结100-101
7.2 工作展望101-104
致谢104-106
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