谈述甲酸甲酸—甲酸钠混合燃料系统氧化活性影响因素

摘要：近年来,随着全球能源危机的加剧,提升能源利用率成为探讨的主要课题。直接液体燃料电池(direct pquid fuel cells, DLFCs)由于其绿色清洁和高效受到探讨者的广泛关注。其中,燃料和催化剂是直接液体燃料电池的主要探讨内容。之前对燃料的探讨主要集中于单一燃料系统,如直接甲醇燃料电池(DMFCs)、直接甲酸燃料电池(DFAFCs)等；而对催化剂的探讨则集中于催化剂的种类、形貌、载体的种类等对其催化氧化活性的影响,但二者均尚未涉及混合燃料系统和采取阴离子增强氧化活性的策略。本实验室之前的探讨工作发现,新型燃料系统-直接甲酸-甲酸盐混合燃料系统比单一的燃料体现出更好的氧化活性。但由于探讨时系统的燃料浓度逐渐增大,这给判断影响氧化性能的影响因素带来困难。本论文通过保持甲酸-甲酸钠的总浓度不变,转变甲酸/甲酸钠比例的策略,对影响混合燃料系统氧化活性的因素进行了探讨；此外,还采取Pt盘电极探讨了催化剂的尺寸效应,确定了适宜的甲酸/甲酸钠比例,并对适宜比例出现的理由进行了浅析；最后,对适合甲酸-甲酸钠混合燃料系统的新型催化剂进行了探讨。本论文在确定甲酸-甲酸钠混合系统的比例及改善催化剂性能等方面开展了开创性工作。实验探讨具有原始革新性。论文得到如下探讨结论：(1)通过保持甲酸-甲酸钠的总浓度不变,转变甲酸/甲酸钠比例的策略,探讨了影响混合燃料系统氧化活性的因素。探讨表明,随甲酸钠浓度的增大,混合燃料系统的氧化活性逐渐增强；溶液的电导率,pH,溶液中甲酸/甲酸钠的比例,溶液的离子强度及氧化机理都会影响系统的氧化性能,其中,[HCOO-]和pH是主要影响因素。(2)以Pt盘电及其工作电极,探讨了混合燃料系统中甲酸/甲酸钠的最佳比例。探讨表明,随HCOONa浓度的增大,混合燃料系统的氧化活性呈现先增大后减小的走势,氧化活性最高的是比例为0.05mol·dm-3HCOOH-0.95mol·dm-3HCOONa的混合溶液。该探讨还发现Pt催化剂的尺寸效应比较显著,在纳米Pt表面甲酸更容易按直接氧化机理氧化。(3)对适合甲酸-甲酸钠混合燃料系统的催化剂进行了探讨。分别制备了Pt/CNTs、PtRu/CNTs和PtSn/CNTs催化剂,对其在不同甲酸-甲酸钠混合溶液中的催化活性进行了测试。探讨发现,在所制备的催化剂中,PtRu/CNTs催化剂的催化活性最高,而且在0.2mol·dm-3HCOOH-0.8mol·dm-3HCOONa混合溶液中,催化活性最高,这主要是受Ru与Pt的双功能机理和PtRu/CNTs催化剂晶粒大小的影响。关键词：直接液体燃料电池论文电催化氧化论文甲酸-甲酸盐混合燃料系统论文氧化活性论文适宜比例论文

摘要8-10

ABSTRACT10-12

第一章 绪论12-36

1.1 燃料电池概述12-14

1.1.1 燃料电池的进展背景12

1.1.2 燃料电池的结构原理、分类及特点12-14

1.2 直接液体燃料电池14-17

1.2.1 直接甲醇燃料电池15

1.2.2 直接甲酸燃料电池15-16

1.2.3 直接甲酸盐燃料电池16-17

1.3 直接甲酸燃料电池催化剂17-23

1.3.1 催化剂的种类17-21

1.3.2 催化剂制备策略21

1.3.3 催化剂载体21-23

1.4 直接甲酸燃料电池添加剂的探讨23-25

1.4.1 甲酸溶液添加剂23

1.4.2 直接甲酸—甲酸盐混合燃料电池23-25

1.5 本论文探讨目的与作用25-27

果与讨论57-62

3.3 本章小结62-63